原子成为沟通均相催化与多相催化的桥梁

w020161228320601623507最近由中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究室张涛院士研究团队在单原子催化研究方面取得新进展,首次发现单原子催化剂具有与均相催化剂相当的活性,从实验上证明单原子可能成为沟通均相催化与多相催化的桥梁。该研究工作得到审稿人的高度评价,以Hot Paper(top 10%)形式发表于Angew. Chem. Int. Ed.上,并被推荐为后封面文章。

五年前,张涛研究团队在国际上首次报道了单原子催化剂的制备与性能,并在此基础上提出了“单原子催化”的概念。单原子催化现已成为催化领域新的前沿与热点之一。由于单原子催化剂兼具均相催化剂的“孤立活性位点”和多相催化剂“稳定易分离”的特点,因而被认为有望成为沟通均相与多相催化的桥梁,但一直未得到证实。

通过氢甲酰化由烯烃和合成气制备醛类精细化学品,是化工生产中最重要的均相催化过程之一,该类精细化学品年产超千万吨,具有非常重要的应用背景。近期,郎睿博士在乔波涛副研究员和张涛院士指导下,成功合成出氧化锌纳米线负载的铑单原子催化剂(Rh1/ZnOnw),可在温和的反应条件下将苯乙烯转化为苯丙醛,催化效率与经典的均相催化剂(Wilkinson’s催化剂,Rh(PPh3)3Cl)相当。该过程中没有发生烯烃C=C双键加氢的副反应,故化学选择性高达99%,此外该体系还具有较好的底物适用性和稳定性。透射电镜、原位红外等表征手段证明Rh在载体上是以单原子的形式分散。该研究首次从实验上证明单原子催化剂可能成为沟通均相催化与多相催化的桥梁,为均相催化剂的多相化开辟了新途径,同时也为单原子催化剂的应用提供了新思路。

该研究工作得到国家自然科学基金、中国科学院战略性先导科技专项和国家重点研发计划“纳米科技”重点专项等项目的资助。

论文链接: http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201607885/full

(据中国科学院大连化学物理研究所)

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